大气压等离子体射流与液滴的相互作用

　　导读：等离子体与液体表面的相互作用是一个复杂的现象，涉及到多种过程，如能量转移、激发、电离和化学反应等。北京化工大学团队利用中智科仪逐光IsCMOS像增强相机研究了大气压等离子体射流与不同尺度液滴的相互作用，成果以“Atmospheric pressure plasma jet interacting with a droplet on dielectric surface”为题发表于期刊“Plasma Sources Science and Technology”。

　　研究背景

　　常压等离子体因其能量活性高、环境友好、可产生高氧化颗粒等优点，在生物医学、环境保护、材料加工等领域得到了广泛的应用。这些应用主要涉及液相系统，如组织、水处理或潮湿表面。等离子体与液体表面的相互作用是一个复杂的过程。例如，当等离子体接近液体表面时，来自等离子体的电子和离子与液体中的分子发生碰撞，从而产生能量传递、激发、电离和化学反应等各种效应。此外，当等离子体与液体表面相互作用时，会产生新的反应物质，这在诱导化学反应中起着至关重要的作用。其他反应包括传热、充电和静电效应或气泡形成和空化也可能发生。

　　等离子体-液体表面的化学过程已成为等离子体各种应用的关键。本文通过实验和模拟研究了大气压等离子体射流(Atmospheric Pressure Plasma Jet，APPJ)与不同尺度液滴的相互作用。当等离子体与不同大小的液滴相互作用时，作用模式由“环状”模式转变为“实体”模式。随着液滴尺寸的增大，高场区域从等离子体射流头部向等离子体射流头部与液滴表面顶点之间的间隙移动。此外，还分析了主要活性物质的时间平均表面通量。对于单态氧的通量，中小尺度液滴在液滴的中心区域达到最大值，而对于大尺度液滴，在液滴的边缘区域达到最大值，对造成这些行为的原因进行了分析和探讨。这项工作揭示了等离子体-液体相互作用的机制，为等离子体医疗或水处理应用提供了重要指导。

　　实验方案与装置

　　实验装置如图1(a)和(b)所示。去离子水被滴在基底(聚丙烯)上形成液滴。在基底上方，放置了一个针-环-电极大气压等离子体射流(APPJ)源放置在液滴上。铜电极(宽10mm)缠绕在石英管(内径1.6mm，外径4mm)上，与喷嘴固定12.5mm的距离。在针电极上提供重复频率为2KHz的纳秒脉冲，以启动流注放电。脉冲宽度为500ns，电压幅值为5kV，上升时间和下降时间均为50ns。将三个弦长分别为0.15mm、1.5mm和30mm的水滴分别放在基片上，分别代表小、中、大尺度水滴。利用IsCMOS相机(TRC411-S-HQB-F，CISS)捕获纳秒级时间分辨率的等离子体射流序列图像。本研究中使用的栅极宽度和栅极延迟相对于电压脉冲起始分别为3ns和10ns。对于每次采集，进行40次累积以满足信噪比。

　　图1. (a) 等离子体射流管的尺寸;(b) 实验装置;(c) 模型的尺寸，(d) 施加电压，以及 (e) 液滴在基底上的接触角，(f) 轴对称模型示意图

　　实验结论

　　图2(a)描述了不同液滴尺度的几种典型情况。如上所述，由于液滴的尺度足够大，液滴看起来就像一个液体平面。在本研究中，喷嘴到基底和液滴的距离约为5mm。将这个距离分成16等份，并记录电离锋从喷嘴到这些点所花费的时间，如图2(b)所示。电离锋位置的选择是主观的，根据电离锋图像中最亮的像素来确定电离锋的实际位置，部分结果如图2(c)所示。观察到在大尺度液滴的情况下，电离波的传播速度明显快于其他情况。此外，对于中等尺度的液滴，电离波速度在液滴附近略有增加。图2(d)和(e)显示了等离子体喷射电路的简化原理图和喷射系统的原理图。

　　图2. (a) APPJ和液滴相互作用的典型情况;(b) 不同情况下的电离波速度;(c) 电离波的ICCD图像：(c1) 自由射流，(c2) 空白(基底上没有液滴，APPJ与平坦基底相互作用)，(c3) 小尺度液滴，(c4) 中等尺度液滴，(c5) 大尺度液滴;(d) 等离子射流电路示意图;(e) 喷射系统示意图;(f) 虚拟点处的电场强度(在仿真分析中);(g) APPJ与不同尺度液滴和基底相互作用的ICCD图像：(g1) 自由射流，(g2) 空白，(g3) 小尺度液滴，(g4) 中等尺度液滴，(g5) 大尺度液滴

　　在IsCMOS中观察到的几种不同现象如图2(g1)至(g5)所示，其中(g1)代表没有基底和液滴的自由射流图像，而(g2)则是在等离子射流下方放置了基底的情况。基底的存在改变了气流和等离子电场，因此射流的传播方向从轴向转变为径向，到达基底时尤为明显。图2(g3)展示了小尺度液滴情况下的放电过程，没有显著变化。在中等尺度液滴的情况下，如图2(g4)所示，虽然射流在到达液滴和基底后继续沿轴向传播，但高亮度像素区域从中心向两侧移动。对于图2(g5)中的大尺度液滴，射流到达液滴和基底时的传播没有径向扩散，而是继续加剧，直到消散。

　　图3. APPJ传播过程：(a) 小尺度液滴实验结果;(b) 小尺度液滴模拟结果，设置与实验相同;(c) 中型尺度液滴实验结果;(d) 中型尺度液滴模拟结果，设置与实验相同;(e) 大尺度液滴实验结果;(f) 大尺度液滴模拟结果，设置与实验相同。

　　液滴大小的变化显著地影响了等离子体射流的放电动力学。首先模拟了与实验中相同电压振幅、喷射管内径和液滴尺寸的情况，并将这些结果与实验结果进行了比较。对于小尺度液滴，如图3(a)所示，等离子体羽流在接近基底后呈径向扩散。相应地，在模拟结果中(图3(b))两个电离波在基底附近径向传播。对于中等尺度的液滴，电离波在APPJ传播过程中首先合并，然后分裂(图3(c))，模拟准确地再现了这一过程(图3(d))。对于大尺度液滴，在与基底的相互作用过程中(图3(e))，电离波以一个完整的波向前传播，直到等离子体羽流熄灭。

　　总结

　　APPJ的特性高度依赖于液滴的尺度。对于小尺度液滴，等离子体射流的传播特性受液滴的影响较小，整体传播趋势类似于平面基底上的环状模式。随着液滴尺度的增加(中等)，在流注传播过程中仍然会在液滴附近形成H-EFSR(high electric field strength region)，当流注接近液滴表面时，该H-EFSR与等离子体射流头部的原始H-EFSR相连，导致电离波的合并传播以及等离子射流径向中心区域正电荷的加速生成和积累。在这种情况下形成了等离子射流和液滴之间的环状-实体相互作用模式。对于大尺度液滴，H-EFSR移至流注前端与液滴之间的间隙。随着流注的传播，H-EFSR被压缩，更大的电位差成为流注轴向传播的主要驱动力。活性物质的表面通量在不同情况下有所不同，活性物质在水滴中的扩散逐渐改变样品的电导率。本工作为理解等离子体与液体之间的相互作用机制提供了宝贵的见解。

　　论文链接：

　　https://doi.org/10.1088/1361-6595/ad8216

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　　解决方案

　　中智科仪自主研发生产的逐光IsCMOS像增强相机采用高量子效率低噪声的2代Hi-QE以及第3代GaAs像增强器，光学门宽短至500皮秒;全分辨率帧速高达98幅/秒;内置皮秒精度的多通道同步时序控制器，由SmartCapture软件进行可视化时序设置，完全适合时间分辨快速等离子现象。

　　01、500皮秒光学快门

　　以皮秒精度捕捉瞬态现象，并大幅降低背景噪声;

　　02、超高采样频率

　　逐光IsCMOS相机目前全分辨率下可达98帧，提供高速数据采集速率，同时可提供实验效率。此外设置使用其中16行的区域下，可以达到1300帧以上。

　　03、精准的时序控制

　　逐光IsCMOS像增强相机具有三路独立输入输出的时序同步控制器，最短延迟时间为10皮秒，内外触发设置可实现与激光器以及其他装置精准同步。

　　04、创新“零噪声”技术

　　得益于单光子信号的准确识别，相机的暗噪声及读出噪声被完全去除。